Был основан 11 февраля 1826 как Лондонский университет в качестве светской альтернативы религиозных университетов Оксфорда и Кембриджа. Философ Джереми Бентам считается духовным отцом, его радикальные идеи в области образования и общества были вдохновением для основателей заведения шотландцев Джеймса Милля (1773—1836) и Генри Брума (1778—1868). В 1827 году была создана первая в Англии кафедра политики и экономики. В 1828 году университет стал первым в мире, который предложил изучать Английский как академический предмет.
В 1834 году открылся Госпиталь Университетского Колледжа, как часть медицинского института. В 1871 году была основана школа изобразительных искусств Феликса Слейда,  а в 1878 университет  стал первым британским университетом, который начал допускать женщин на равных условиях с мужчинами, хотя занятия поначалу по-прежнему велись раздельно. Не говоря уж о строгости, которая обрушивалась на руки или ягодицы нерадивых учеников ударами ротанговой розги или тапка. Телесные наказания в английских школах были официально отменены лишь в 1987 году.